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生物质化工团队在催化制备平台化合物领域取得系列研究进展

文章来源:生物质化工团队曹小华     发布时间:2024年01月08日     点击数:

生物质是唯一可替代化石原料获取液体燃料和有机化学品的可再生资源,实现其高效转化及规模应用将有助于缓解当前能源危机、改善气候环境等问题,对经济社会的可持续低碳发展具有重要战略意义。利用生物质化学催化可获取多元醇、呋喃类化合物、有机酸及其酯类衍生物等基础平台化学品,它们是连接生物质原料和下游高附加值产品的桥梁,具有广泛的工业应用价值。近日,生物质化工彭林才教授团队在5-羟甲基糠醛、糠醛、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯等平台化合物制备方面取得系列重要研究进展,相关研究成果发表在化工领域国际TOP学术期刊Chemical Engineering Journal(2)、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Fuel上,论文第一单位均为银河娱乐yh网站(中国)官方网站。

研究进展一:目前糠醛工业生产仅可利用生物质原料中的五碳糖,剩余的大量纤维素及其衍生的六碳糖未被有效利用。团队开发了一种利用工业级Hβ沸石在1,4-二氧六环/水混合溶剂体系中同时转化五碳糖和六碳糖为糠醛的新策略,产物收率可达63%。研究揭示了1,4-二氧六环和水在六碳糖转化为糠醛中的重要作用,它们协同催化剂促使葡萄糖C-C键发生定向断裂,实现产物选择性合成。该成果可为生物质组分有效利用制备糠醛提供理论支撑与方法借鉴。

相关论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148092

研究进展二:针对木质纤维生物质原料组分多样和结构复杂,催化制备乙酰丙酸酯产物收率低等问题,团队开发了一种通过预处理生物质原料结合绿色共溶剂介导催化反应的串联体系,可使巨菌草杆中纤维素高效催化转化成乙酰丙酸酯,产物收率高达72%。通过反应过程及动力学研究揭示了水洗预处理和γ-戊内酯共溶剂在促进生物质原料中纤维素催化转化的作用机理。该成果为从生物质原料制备酯类化合物提供了一种绿色、简单且高效的方法。

相关论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.148559

研究进展三:针对催化生物质原料制备5-羟甲基糠醛底物浓度低的问题,团队开发了一种具有SnP2O7和SnO2混合结构的锡基催化剂,该催化剂在催化转化高浓碳水化合物以及生物质原料(36~72wt%)制备5-羟甲基糠醛方面展现出优异的催化反应活性,产物收率可达45~79%。研究发现该催化剂具备恰当的酸性强度、酸性位点种类和超亲水性,它们的协同作用有助于高底物浓度生物质原料的催化转化,可为5-羟甲基糠醛的高效制备提供理论与技术参考。

相关论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.3c05783

研究进展四:γ-戊内酯是一种先进的新能源化学品,具有广泛的工业应用价值,可作为燃料添加剂、润滑剂、增塑剂、有机溶剂、以及生产烯烃和聚合物的前驱体。团队以糠醛为反应原料,采用纤维素碳作为Zr/β分子筛的改性剂,制备成多功能高性能催化剂,利用“一锅法”策略在无外源氢气条件下实现了糠醛直接到γ-戊内酯的绿色高效转化,产物收率从49%提升到81%。研究表明:使用纤维素作为碳改性剂有利保持β分子筛的结构完整性、增大催化剂介孔体积和孔径,从而提高活性位点可及性和利于反应物/产物扩散。研究成果可为糠醛提质制备γ-戊内酯提供理论与技术指导。

相关论文链接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.130380

上述研究工作得到了国家自然科学基金面上/青年/地区项目(22078139, 22208137,21965018)、云南省杰出青年科学基金(202301AV070005)、以及云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项等的资助。

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